ERC DINAMIX – RMN diffusionnelle pour l’analyse de mélanges en temps réel

DINAMIX est un projet de recherche dirigé par Jean-Nicolas Dumez qui vise à développer des méthodes de RMN pour l’analyse de mélanges hors-équilibre en temps réel. DINAMIX bénéficie d’un financement ERC Starting Grant (n° 801774, 2019-2024) de 1,5 M€.

5 années

2019 - 2024

€ 1 499 337€

Financements ERC

228

Personnes/mois sur 5 ans

8

Membres internes du CEISAM

La description, la compréhension, et à terme le contrôle des réactions chimiques nécessitent de savoir ce qui se passe dans les milieux réactionnels.

La résonance magnétique nucléaire (RMN) est l’outil le plus puissant dont disposent les chimistes pour «voir » les molécules dans un échantillon. En général, il faut choisir entre l’observation détaillée de l’issue d’une réaction, et un suivi en temps réel mais incomplet. L'exploitation des concepts issus de l’imagerie par résonance magnétique (IRM) et de nouveaux instruments amènent au développement des méthodes qui visent à fournir une vision plus complète des mélanges en solution qui évoluent dans le temps.

Détails du projet DINAMIX

Les échantillons chimiques sont la plupart du temps des mélanges. Bien que de puissantes méthodes analytiques existent pour les échantillons à l’équilibre, il est difficile de caractériser les composantes d’un mélange et leurs interactions lorsque ce mélange évolue dans le temps. Les mélanges hors équilibre incluent notamment les réactions chimiques en synthèse et en catalyse, ainsi que les réactions biochimiques enzymatiques. Le projet DINAMIX a pour objectif de fournir des informations plus détaillées, à l’échelle moléculaire, sur les mélanges hors d’équilibre.

Le projet repose sur la résonance magnétique nucléaire (RMN) diffusionnelle, qui permet de séparer les spectres de composants d’un mélange et d’identifier les interactions, tout en exploitant l’information structurale fournie par la RMN. Les membres du projet exploitent une méthode de parallélisation spatiale, qui permet d’enregistrer les données en moins d’une seconde, au lieu de plusieurs minutes avec les méthodes conventionnelles. Cette approche permet également de mieux tirer parti des méthodes d’hyperpolarisation pour l’analyse de mélanges, et notamment de la polarisation dynamique nucléaire (PDN). La PDN fournit en effet des signaux jusqu’à 10000 plus intenses, mais qui ne persistent que quelques instants en solution.

Membres du projet

Jean-Nicolas DUMEZ

Chercheur CNRS

Responsable du projet

Patrick GIRAUDEAU

Professeur à l’Université de Nantes

Chimie analytique

Aurélie BERNARD

Ingénieure

Séquences d’impulsions et appareillage

Hélène BONIN

Gestionnaire de projet

Finances, gestion, ressources humaines et suivi

 

Benjamin LORANDEL

Doctorant

RMN diffusionnelle rapide pour l'analyse de mélanges hors équilibre
(2020-2023)

Achille MARCHAND

Doctorant

RMN diffusionnelle rapide
(2019-2022)

Célia LHOSTE

Doctorante

RMN 2D rapide pour l'analyse de mélanges hors équilibre
(2020-2023)

Rituraj MISHRA

Post-Doctorant

Simulation numérique et traitement des données
(2019-2022)

Margherita BAZZONI

Post-Doctorante

RMN en flux et suivi de réactions

(2021-2023)

Anciens Membres du projet

Corentin JACQUEMMOZ

Doctorant

Méthodes de codage spatial

(2017-2020)

Publications

Ultrafast 2D 1H-1H NMR spectroscopy of DNP-hyperpolarised substrates for the analysis of mixtures (link)
Kawarpal Singh, Corentin Jacquemmoz, Patrick Giraudeau, Lucio Frydman, Jean-Nicolas Dumez

We show that TOCSY and multiple-quantum (MQ) 2D NMR spectra can be obtained for mixtures of substrates hyperpolarised by dissolution dynamic nuclear polarisation (D-DNP).

 

Optimisation of spatially encoded diffusion ordered NMR spectroscopy for the analysis of mixtures (link)
Corentin Jacquemmoz, Rituraj Mishra, Ludmilla Guduff, Carine van Heijenoort, Jean-Nicolas Dumez

This article presents the unusual principles and implementation of the SPEN DOSY experiment, which is particularly useful for systems that evolve in time.

 

Online reaction monitoring by single-scan 2D NMR under flow conditions (link)
Corentin JACQUEMMOZ, François GIRAUD, Jean-Nicolas DUMEZ
Here we show that time series of single-scan ultrafast 2D NMR (UF2DNMR) spectra can be collected to monitor solution mixtures that circulate in a flow unit at high field.

SUMMIT ERC - Online reaction monitoring by single-scan 2D NMR under flow conditions

 

 

 

 

 

Interleaved spatial/spectral encoding in ultrafast 2D NMR spectroscopy (link)
Bertrand Plainchont, Patrick Giraudeau, Jean-Nicolas Dumez

We analyze and further develop the strategy of using spatial/spectral pulses for spatial encoding, and introduce the concept of interleaving in excitation space, to address limitation of UF2DNMR.

 

Application and methodology of dissolution dynamic nuclear polarization in physical, chemical and biological contexts (link)
Sami Jannin, Jean-Nicolas Dumez, Patrick Giraudeau, Dennis Kurzbach

This perspectives article highlights possible avenues for developments and applications of d-DNP in biochemical and physicochemical studies.

 

Hyperpolarized NMR Metabolomics at Natural 13C Abundance (link)
Arnab Dey, Benoît Charrier, Estelle Martineau, Catherine Deborde, Elodie Gandriau, Annick Moing, Daniel Jacob, Dmitry Eshchenko, Marc Schnell, Roberto Melzi, Dennis Kurzbach, Morgan Ceillier, Quentin Chappuis, Samuel F. Cousin, James G. Kempf, Sami Jannin, Jean-Nicolas Dumez and Patrick Giraudeau

This article introduces a new approach, based on hyperpolarized 13C NMR at natural abundance, that circumvents the sensitivity limitation of 13C NMR for metabolomics.

 

Ultrafast diffusion-based unmixing of 1H NMR spectra (link)
Rituraj Mishra, Achille Marchand, Corentin Jacquemmoz, and Jean-Nicolas Dumez


We show that the NMR spectra of components in a mixture can be separated using 2D data acquired in less than one second, and an algorithm that is executed in just a few seconds.

 

Frequency-swept pulses for ultrafast spatially encoded NMR
Jean-Nicolas Dumez

This article describes the spatial encoding of relaxation, chemical shift and diffusion in a common framework and discusses directions for future developments.